DNA作为一种优异的自组装材料在指导纳米颗粒的精确和可编程组装方面被广泛探究。其中，一元体系是理论上进行自组装的最简洁设计。这种各向同性的设计允许溶液中的所有构建块以相等的可能性结合，同时也简化了在外部刺激下基本单元组装行为的调节过程。然而，因为单体合成过程很难与组装过程严格解耦，从而导致对组装的不精准控制，所以一元体系很少被采用。

为了解决这一问题，南京大学现代工程与应用科学学院田野教授课题组基于DNA折纸技术，设计了一种可变构的一元体系。在这个系统中，可以通过人为操纵表面修饰的功能化基团有效解耦构建块的合成和组装过程，避免不期望聚集，从而实现一元体系在多重刺激触发下的可控相行为调节。

图1. 多重刺激触发下一元体系的可控相行为调节示意图

这项工作中设计的一元体系以八面体形状的DNA折纸框架作为主要结构单元，顶点延伸出的全同DNA粘性末端作为表面官能团。所有DNA粘性末端由两部分组成：自互补连接功能区和作为spacer分隔折纸框架和功能区的poly-T序列。由于单链DNA的persistence length仅为1 nm左右，因此在单体合成阶段，同一顶点内的粘性末端将会发生自聚集现象，阻止构建块的进一步组装。当以poly-A序列作为DNA刺激与spacer区域结合时，由于双链DNA的persistence length为~50 nm，粘性末端区域的刚性将会得到显著增强，从而可以有效防止功能区的相互结合，激活该一元体系在不同维度下的组装过程。另外，这项工作还引入了高浓度的镁离子作为化学刺激来触发晶体的相变过程。实验中发现，随着镁离子浓度的不断升高，单体的堆积模式会随之发生改变，体系也随之经历从简单立方相到面心立方相的相变过程。

总之，该工作提出的多刺激触发组装策略为纳米粒子一元体系的组装提供了一种简单而有效的方法。同时，这里提出的动态刺激和按需组装策略也为不同领域的应用提供了可能性，如人工细胞工程和超材料制造等。

相关成果以“Phase Behavior Modulation of a Unary DNA Origami System through Allosteric Stimuli”为题发表在Nano Letters上。南京大学现代工程与应用科学学院为第一完成单位，南京大学现代工程与应用科学学院田野教授、季旻博士后为该论文共同通讯作者，南京大学现代工程与应用科学学院博士生周昭宇为第一作者。南京大学生命分析化学国家重点实验室、南京大学固体微结构物理国家重点实验室、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室、南京大学化学与生物医药创新研究院为本工作的顺利开展提供了重要的平台支持。此外，上海同步辐射中心和上海国家蛋白质科学研究中心对该研究也给予了重要的技术支持。该研究同时还得到了国家自然科学基金委，江苏省科技厅以及南京大学生命分析化学国家重点实验室等项目的支持。